1912年1月19日，民國元年，他頒布了《普通教育暫行辦法》，并主持制定了《大學(xué)令》和《中學(xué)令》，這是中國的第一個(gè)大學(xué)和中學(xué)校令，他強(qiáng)調(diào)要把中學(xué)和大學(xué)建造成健全國民的學(xué)校。

任南京臨時(shí)政府教育總長，主張采用西方教育制度，廢止祀孔讀經(jīng)，實(shí)行男女同校等改革措施，確立起中國資產(chǎn)階級(jí)民主教育體制。二次革命失敗后，攜眷赴法，與李石曾等創(chuàng)辦留法勤工儉學(xué)會(huì)。

1912年2月，魯迅被他邀請(qǐng)到教育部任職。1912年7月，蔡元培因不愿與袁世凱政府合作而辭職。1913年，民國二年蔡元培46歲時(shí)，再次赴法國從事學(xué)術(shù)研究，在留歐的三年時(shí)間里，又編撰了不少哲學(xué)美學(xué)著作。

1915年6月，民國四年，蔡元培48歲時(shí)，他與李石曾、吳玉章等發(fā)起組織華法教育會(huì)，在法國倡勤勤工儉學(xué)，希望以次組織幫助更多華人到歐洲求學(xué)，后來的周恩來、鄧小平等均是通過這個(gè)組織的幫助后順利在法國進(jìn)行學(xué)習(xí)的。

1916年夏，黎元洪的北京政府終于明令恢復(fù)了民國初年的《臨時(shí)約法》，孫中山、黃興等一大批流亡海外的革命黨人紛紛相約回國，一些浙江籍議員還發(fā)電給遠(yuǎn)在法國的蔡元培，說是要推選他當(dāng)浙江省督軍。

四、北大校長

1916年11月8日，蔡元培與吳玉章一起乘船由馬賽回國，抵達(dá)上海。1916年12月26日，受命擔(dān)任北京大學(xué)校長。支持新文化運(yùn)動(dòng)，提倡學(xué)術(shù)研究，主張“思想自由，兼容并包”，實(shí)行教授治校。

“五四”運(yùn)動(dòng)中支持學(xué)生愛國行動(dòng)，多方營救被捕學(xué)生。1917年1月9日，蔡元培發(fā)表就任北京大學(xué)校長的演說，對(duì)學(xué)生提出三點(diǎn)要求：一曰抱定宗旨，二曰砥礪德行，三曰敬愛師長，將“抱定宗旨”置于首位。